En 1889 conoce a H.P. Blavatsky y encuentra su verdadera vocación, adhiriéndose a la Sociedad Teosófica de la que se transforma en miembro activo. Publicó en un periódico un elogioso artículo sobre La Doctrina Secreta de Blavatsky y pronunció dos memorables conferencias tituladas Por qué me hice teósofa. A la muerte de H.P. Blavatsky le sucede y continúa su obra, instalandose en Benarés donde, con Olcott, funda el Hindú Central College, una universidad teosófica que tenía la finalidad de restaurar la antigua religión india a la vez que impartía enseñanzas modernas.

Magnífica organizadora, intervino en la política hindú transformándose, pese a ser inglesa, en símbolo de la independencia y reconstrucción social de la India. Su fuerte personalidad dejó profunda huella en todo el movimiento teosófico moderno (fue presidenta de la Sociedad Teosófica desde 1907 hasta su muerte). Entre 1926 y 1927 recorrió Europa y los Estados Unidos, con Krishnamurti al que creía un nuevo Mesías. La literatura teosófica menciona que en vidas anteriores fue Hypatia y Giordano Bruno. Su obra es vastísima y una recopilación de sus trabajos que abarca desde 1873 a 1923, incluye no menos de 400 títulos entre los que podemos citar: La sabiduría antigua , Evolución de la vida y de la forma, Genealogía del hombre, El sendero del discipulado, Lecturas populares de Teosofta, Introdución al yoga, El hombre y sus cuerpos, Autobiografta, etc. A ello hay que agregar las conferencias que pronunció por millares.